2009年11月，张嘉译与海清、文章主演电视剧《蜗居》，该剧反映在房价飙升的背景下普通人在都市生活中历经的种种波折，涉及“房奴”、“贪官”、“二奶”等社会现象引人深思。张嘉译凭借有着社会地位且充满矛盾的备受争议人物“宋思明”走红。
2010年11月，张嘉译与柳云龙领衔主演谍战悬疑剧《告密者》，挑战反派杜盛奎。
2011年2月，张嘉译与邓超合作《你是我兄弟》扮演谦厚老实的大哥马学武；3月，由导演姜伟、作家龙一打造的谍战剧《借枪》播出，扮演最窘迫的特工 “熊阔海”，并凭借《借枪》夺得第十七届上海电视节白玉兰最佳男演员奖。；4月，参演电视剧《双枪李向阳之再战松井》饰演李向阳；6月，参演电影《建党伟业》饰演李大钊。
2012年1月，主演的谍战剧《悬崖》登陆东方卫视、黑龙江卫视和天津卫视，张嘉译饰演周乙，与咏梅扮演一对“潜伏”的真实夫妻，张嘉译除了出演男主角，还担任艺术总监；5月，与吴秀波、海清合作医疗题材电视剧《心术》饰演刘晨曦；9月，参演公安题材电视剧《营盘镇警事》，出演基层派出所所长范党育。2013年12月26日，凭借《营盘镇警事》《悬崖》《心术》《浮沉》获得第15届中国电影华表奖、第29届中国电视剧飞天奖颁奖典礼的“优秀男演员”奖。
